近红外光激发下高阶多光子上转换过程及其强紫外上转换光发射的研究
| 项目名称： | 近红外光激发下高阶多光子上转换过程及其强紫外上转换光发射的研究 |
| 推荐单位： | 吉林省 |
| 项目简介： | 本项目研究了高阶多光子光频上转换过程，首次实现了弱红外光激发下的强紫外上转换发光，为光频上转换技术在绿色能源、环保、医疗和军事等领域中的应用开拓了新的空间、提供了新的手段。对高阶多光子上转换过程的实现及其机理的研究一直是光电子材料学和发光学领域的前沿和热点，几十年来各国科学家投入了大量的精力以寻求根本性的突破。围绕着光频上转换中光与物质相互作用这一基本科学问题，本项目从稳态光谱到荧光动力学过程、从电子跃迁与晶格弛豫到能量传递、从多光子上转换发光到其中的物理机制、从简单材料到复合型功能材料制备，展开了多层次、多角度深入系统的研究，并获得了重要突破。 项目以"高阶多光子过程的实现"为科学目标，围绕"固体发光理论－材料的设计合成－材料结构、形貌调控－高阶多光子过程实现"研究主线，在新的物理机制、新材料的设计中强调对客观规律的发现及其实现方法的研究，强调自主创新与突破，强调引领研究领域的新方向。主要创新点如下： (1) "首次利用PLA方法"（附件4）"成功地制备了红外到紫外上转换发光薄膜"（Chem. Mater., 2009, 21, 3406，代表性引文4），实现了"增强的紫外上转换发光"（附件5）；建立了材料结构参数与紫外上转换发射增强间的理论关系；开创了以4光子和5光子高阶过程为主的强紫外上转换发光研究，并为后续一系列重大突破奠定了基础。 (2) "观察到了尺寸依赖的上转换发光"（Nano Lett., 2009, 9, 2477,代表性引文6）；提出并论述了纳米尺度下高阶上转换布居过程的尺寸依赖性，确定纳米材料更加有利于高阶多光子上转换布居过程的发生；发现了纳米材料中稀土离子高阶多光子上转换发光增强的本质因素，解决了长期困扰研究领域的高阶多光子上转换实现的方法问题。 (3) 发现并阐述了纳米材料中稀土离子量子跃迁对局域对称性的依赖关系；首次合成出了Y2O3纳米管，发现了Eu3+在纳米管的壁内与表面具有不同的局域对称性；被国际著名检索机构Thomson Reuters 评价为"研究工作具有高度的影响力，对研究领域的同行正产生重大影响。"（附件1）"发现了一维LaPO4:Eu3+纳米线的发光效率高于球形的纳米颗粒"，受到国际材料学会会刊专题评述（MRS Bulletin, 2005, 30, 266, 附件2）；发现并证明了高的边界折射率可以有效地抑制稀土离子的非辐射跃迁，在提高材料量子效率的方法中"扮演了至关重要的角色。"（附件6）。 自1998年1月到2008年2月，本项目共发表SCI论文256篇，影响因子3.0以上论文53篇；SCI他引2879次；8篇代表性论文SCI他引314次，单篇最高SCI他引94次；获得国家发明专利授权5项。工作多次被引用在国际权威科学期刊的文章中，包括美国的《Opt. Lett.》、《Appl. Phys. Lett.》、《J. Am. Chem. Soc.》、《Chem. Rev.》、《Chem. Soc. Rev.》、《Nano Lett.》，德国的《Adv. Mater.》、《Adv. Funct. Mater.》、《Small》等杂志，相关成果获得吉林省科技进步一等奖。 |
| 主要完成人： | 秦伟平 对发现点1、2、3做出了创造性贡献，代表性论文1、4、5、7、8的通讯作者。自1998.01－2008.02本人主要从事与本项目相关的研究工作，工作量占本人工作量的90%。率先开展了强紫外上转换发光的研究，发现了紫外上转换发光的小尺寸增强效应，提出了用纳米材料实现强紫外上转换发射的观点，研制了一系列具有强紫外发射特性的稀土微纳材料。建立了材料结构参数与紫外上转换发光之间的关系，解决了长期困扰人们的高阶光子过程弱的问题。首次制备出稀土纳米管，发现了纳米管中非同寻常的双格位Eu3+离子发光，被汤森路透基本科学指标评价为"研究工作具有高度的影响力，对研究领域的同行正产生重大影响"（附件1）。 宋宏伟 对发现点1、2、3做出了创造性贡献，代表性论文2、3、6的通讯作者。2000.05－2008.02期间从事本项目的研究工作，工作量占本人工作量的80%。在国际上率先开展了光诱导纳米Y2O3:Eu电荷迁移带暗变的研究，发现了稀土离子上转换布居过程与材料尺寸的依赖关系，观察到了Er3+离子绿光发射不寻常的三光子布居过程；鉴别了Y2O3:Eu3+纳米晶中表面缺陷的起源和表面格位的发光，发现了电子辐射跃迁速率随尺寸减小而增大的重要现象；首次报导了Eu3+在一维LaPO4纳米线中具有高的量子效率，国际材料科学学会会刊对此工作进行了赞赏性的专题评述：LaPO4:Eu3+纳米线的发光效率高于量子点。（附件2） 秦冠仕 对发现点1做出了创造性贡献，代表性论文4、8的第一者，代表性论文1的主要参加者。在1999.09－2004.03期间从事本项目的研究工作，工作量占本人工作量的90%。在国际上首次观察到脉冲激光烧蚀（PLA）过程中飞行小粒子的蓝紫色上转换发光现象，利用脉冲激光烧蚀方法制备出几种强紫外上转换发光材料，研究了材料的受激发射性质，发现了紫色和紫外上转换发光性能和基质材料结构的相关性，建立了紫色和紫外上转换发光性能和Judd-Oflet 参数的关系。 赵丹 对发现点3做出了创造性贡献，代表性论文1、4、7、8的主要作者之一。自2000.09－2005.06 期间本人主要从事与本项目相关的研究工作，工作量占本人的90%。系统地制备了核-壳型稀土有机/无机复合微球等微纳材料，着重研究了折射率边界条件对稀土离子能级寿命的影响。发现了折射率边界引起的介电限域效应使稀土离子的自发辐射速率变大，自发辐射速率的变大对应着微球内部光场局域态密度的增加。证明了外部介质折射率增大可以引起自发辐射速率的加大，获得了调控自发辐射速率的可行性方法，这个发现被评价为：在提高量子效率中扮演了至关重要的角色。 吕少哲 对发现点1、2、3做出了创造性贡献，代表性论文1、3、4、8的作者之一。自2002.01－2006.12期间本人主要从事与本项目相关的实验研究工作，工作量占本人工作量的60%。系统地开展了强紫外上转换发光材料的激光光谱学研究，在稀土掺杂纳米发光材料的表面态和尺寸限域效应研究中做出了贡献，为本项目的主要科学发现提供了实验设施保障。 |
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